Колебания атомов в твердом теле. Фононы, их взаимодействие с другими квазичастицами, страница 9

Эффект комбинационного рассеяния света (КР) можно объяснить как с точки зрения квазиклассического подхода, так и с точки зрения квантовомеханического подхода. Рассмотрим вначале квазиклассический подход, с помощью которого Л.И.Мандельштам и Г.С.Ландсберг и объяснили открытое ими явление КР в кристаллах кварца [Л.И.Мандельштам, Г.С.Ландсберг. «Новое явление при рассеянии света (предварительное сообщение)». -ЖРФХО, 1928, том 60, с.335-338.]. На электромагнитные колебания с частотой оптического диапазона (около 10¹⁵ герц) откликаются прежде всего лёгкие заряженные частицы – электроны. Их облака смещаются под действием внешнего электрического поля, возникает дипольный момент, среда поляризуется. Естественно предположить, что способность поляризоваться (поляризуемость) электронного облака, для электрона, образующего химическую связь, зависит от длины связи. Колебания молекулы, либо кристалла, меняют длины связей, значит, модулирует с частотой W тензор поляризуемости среды:

a_i,j = a_i,j⁰ + a_i,j¹sin(Wt)              4.4

где a_i,j⁰ это поляризуемость в отсутствии колебаний, a_i,j¹- возмущение поляризуемости первого порядка. Если в среде с такой поляризуемостью распространяется электромагнитная волна E×sin(wt), наводимый в ней дипольный момент в единице объёма равен:

P_i = a_i,jE_j=a_i,j⁰E_j sin(wt)+1/2 a_i,j¹E_jcos((w-W)t) - 1/2 a_i,j¹E_jcos((w+W)t)     4.5

Таким образом, в отклике среды, а значит и в спектре ее вторичного свечения, наряду с модой с частотой w (Релеевское рассеяние), появляются моды с частотами, представляющими собой комбинации исходной частоты и частоты возмущения W - возникает явление КР.

Следует обратить внимание, что явление КР не линейный эффект, и связан (в рамках квазиклассического подхода) с эффектами ангармонизма колебаний. Если рассмотреть поляризацию связанного заряда под действием внешнего поля , закон движения которого:

где член , то в приближённом решении будут присутствовать Стоксов и анти-Стоксов члены [1.6, стр. 214].

В квантовомеханическом подходе для объяснения эффекта КР используется формализм диаграмм Фейнмана [2.1]. Испускание либо поглощения фонона фотоном происходит в три этапа. 1) Фотон гибнет, рождая виртуальную электрон-дырочную пару. При виртуальных процессах не требуется выполнения сохранения энергии, так как в силу «виртуальности» процесса он происходит мгновенно, следовательно, из-за соотношения неопределённости, неопределённость в энергии велика. 2) Дырка, либо электрон испускают (или поглощают) фонон. Механизмы электрон-фононного взаимодействия будут обсуждаться позднее. 3) Электрон и дырка рекомбинируют, испуская фотон. Таким образом, на выходе мы, вместо фотона имеем фотон с меньшей энергией и фонон (Стоксов процесс), либо вместо фотона и фонона имеем фотон с большей энергией (анти-Стоксов процесс). Эффективность КР (сечение рассеяния) можно вычислить, просуммировав вероятности всех возможных виртуальных переходов. Такой подход объясняет резонансное усиление сечения КР, в случае, когда виртуальные переходы становятся разрешёнными (реальными) [2.1].