Особое внимание стоит акцентировать на образцах АЦУМ-58 и АЦУМ-59 (таблица 8), полученных пропиткой в стационарном режиме при температуре 20оС. Особенностью данных образцов является использование на стадии пропитки ультразвуковой обработке (ν=22743 Гц, t=10 мин), что позволило получить наивысшие показатели производительности в интервале температур 200-230оС среди исследуемых образцов. Например, производительность образца АЦУМ-59 при 200оС равняется 248 кг/м3, а при 220оС уже 360 кг/м3. Если считать рост производительности от температуры близкий к линейному, то необходимый по техническому заданию уровень в 300 кг/м3 может быть достигнут уже при T=205-210оС. По-видимому, рост производительности, при использовании ультразвуковой обработки на стадии пропитки, может быть связан с деспергированием ассоциатов Zn(Ac)2, образующихся в концентрированных растворах и его более равномерному нанесению.
Было проведено сравнение каталитической активности катализаторов АЦУМ, полученных на носители МНУМ-1-01 с катализатором АЦУМ-18, полученным на носители МНУМ-Э-2 (таблица 8). В предыдущем отчете (апрель-июнь 2010 года) носитель МНУМ-Э-2 был признан оптимальным среди микросферических нанопористых носителей с большим объемом пор. А катализатор АЦУМ-18, полученный на этом носители с содержание 28,4 масс. % Zn(Ac)2 показал наилучшие результаты по производительности. Применение же нового микросферического нанопористого носителя МНУМ-1-01 улучшило показатели производительности катализатора АЦУМ, по сравнению с носителем МНУМ-Э-2 и позволило получать активные образца уже при содержании 20,6 масс. % Zn(Ac)2.
Рисунок 19 –Влияние содержание Zn(Ас)2 на производительность катализаторов синтеза винилацетата (на примере образцов АЦУМ-41, АЦУМ-54, АЦУМ-42 и АЦУМ-52) при температурах 220оС и 230оС
Рисунок 20 –Влияние содержание Zn(Ас)2 на производительность катализаторов синтеза винилацетата (на примере образцов АЦУМ-41, АЦУМ-54, АЦУМ-42 и АЦУМ-52) при температурах 170оС и 200оС
Таблица 8 Результаты каталитических испытаний экспериментальных образцов АЦУМ, полученных методами циркуляции и пропитки.
Номер образца |
Метод и условия приготовления |
Концентрация исходного раствора, масс.%, и растворитель; tнанесения, мин |
Содержание Zn(Ac)2, масс. % |
Производительность (P) и селективность (S) |
||||||||||
170oC |
200oC |
220оС |
230оС |
|||||||||||
Адсорб. часть |
Пропит. часть (теорет.) |
Общее содерж. (теорет.) |
Общее содерж. (по данным аналит. лабор.) |
S,% |
P*, кг/м3 |
S,% |
P*, кг/м3 |
S,% |
P*, кг/м3 |
S,% |
P*, кг/м3 |
|||
АЦУМ-41 |
Циркуляция р-ра, 3,2 л/ч, 60оС |
9,8 H2O; 100 мин |
14,4 |
5,1 |
19,5 |
14,0 |
99,3 |
52 |
99,3 |
118 |
99,0 |
220 |
98,9 |
300 |
АЦУМ-54 |
Циркуляция р-ра, 3,2 л/ч, 60⁰С |
22,3 Н2О; 90 мин |
11,4 |
11,8 |
23,2 |
20,6 |
99,6 |
57 |
98,8 |
166 |
98,8 |
305 |
98,5 |
370 |
АЦУМ-45 |
Циркуляция р-ра, 3,2 л/ч, 60⁰С |
24,7 Н2О; 60 мин |
16,2 |
12,1 |
28,3 |
23,5 |
99,7 |
31 |
99,3 |
116 |
98,7 |
238 |
99,0 |
308 |
АЦУМ-30 |
Пропитка по 3-х-кратному избытку, 26оС |
26,9, H2O; 120 мин |
9,5 |
16,4 |
25,9 |
24,8 |
99,5 |
55 |
98,7 |
141 |
98,9 |
300 |
98,9 |
380 |
АЦУМ-42 |
Циркуляция р-ра. 3,2 л/ч, 60⁰С |
25,6 H2O; 60 мин |
12,7 |
13,5 |
26,2 |
23,6 |
99,8 |
55 |
99,7 |
147 |
99,1 |
320 |
98,3 |
383 |
АЦУМ-52 |
Циркуляция р-ра, 3,2 л/ч, 60⁰С |
27,0 Н2О; 60 мин |
23,7 |
11,1 |
34.8 |
24,4 |
99,8 |
51 |
99,8 |
149 |
99,4 |
367 |
98,9 |
400 |
АЦУМ-58 (ультр.)** |
Пропитка, 26оС ν=22743 гц |
24,2 Н2О; 10 мин |
9,2 |
13,1 |
21,3 |
21,5 |
99,7 |
37 |
99,8 |
196 |
99,2 |
380 |
98,8 |
405 |
АЦУМ-59 (ультр.)** |
Пропитка, 26оС ν=22743 гц |
27,0 H2O; 10 мин |
8,3 |
13,7 |
22,0 |
21,9 |
99,7 |
54 |
99,6 |
248 |
99,2 |
360 |
98,9 |
400 |
АЦУМ-51 (метанол) |
Циркуляция р-ра, 3,2 л/ч, 60⁰С |
22,2 Н2О + 13% СН3ОН; 60 мин |
18,9 |
9,4 |
28,3 |
20,3 |
99,7 |
75 |
99,2 |
172 |
99,0 |
337 |
97,8 |
392 |
АЦУМ-18 |
Циркуляция р-ра, 4,9 л/ч, 60оС |
8,4 H2O; 30 мин |
16,2 |
16,7 |
32,9 |
28,4 |
99,5 |
36 |
99,5 |
129 |
99,1 |
233 |
98,8 |
343 |
Уважаемый посетитель!
Чтобы распечатать файл, скачайте его (в формате Word).
Ссылка на скачивание - внизу страницы.