В квантовой теории молекул одна из основных задач состоит в вычислении ** -- величины, определяющей химическую связь атомов, образующих молекулу, а также ее колебательные характеристики. Мы рассмотрим простейший метод вычисления этой величины для молекулы водорода, известный как метод Гайтлера-Лондона.
Пусть положение ядер молекулы соответствует точкам * и *, а положения электронов точкам 1 и 2.
Чертеж
В обозначениях, принятых на рисунке, гамильтониан молекулы принимает вид:
(25.3)
При совмещении точек * и * он переходит в гамильтониан атома гелия.
В методе Гайтлера-Лондона разбиение на нулевой гамильтониан и возмущение проводится так, чтобы нулевое приближение соответствовало бы двум невзаимодействующим атомам водорода. Это можно сделать двояким образом:
1)
(25.4)
где ***
2)
где *** (25.5)
Мы видим, что при обоих способах разбиения обе части гамильтониана, ** и **, теряют важное качество -- перестают быть симметричными относительно перестановки частиц. Симметрией обладает только их сумма. Поэтому оба эти способа разбиения будут тем более оправданны, чем больше расстояние между атомами * по сравнению с их размером, т.е. с боровской длиной ***. При ** задача приобретает хороший малый параметр, поскольку эффекты, обусловленные возмущением, определяются перекрытием электронных оболочек атомов и являются экспоненциально малыми, грубо говоря, порядка ***.
Предположим, что атомы, разведенные друг от друга на бесконечность, находятся в основных состояниях. Тогда при первом разбиении мы будем иметь
(25.6)
где
***.
При втором разбиении
***
(25.7)
Полученные решения не являются ни симметричными, ни антисимметричными, а следовательно, они не удовлетворяют принципу неразличимости тождественных частиц, и поэтому не могут служить правильным нулевым приближением для рассматриваемой задачи. Правильными решениями будут их симметричная и антисимметричная комбинации:
(25.8)
(25.9)
Здесь коэффициенты ** и ** определяются условием нормировки функций ** и ** на единицу. Так, например, мы имеем
***
Отсюда
(25.10)
Аналогичным образом находим
(25.11)
Величина
***
носит название интеграла перекрытия. Этот интеграл вычисляется с помощью перехода к эллиптическим координатам и оказывается равным
(25.12)
Согласно принципу неразличимости электронов, при симметричной функции от координат спиновая функция *** является антисимметричной. Следовательно, суммарный электронный спин молекулы должен быть равным нулю (***) и ** будет отвечать синглетному состоянию. При антисимметричной волновой функции спиновая функция должна быть симметричной, и, следовательно, суммарный спин будет равен единице (**). Таким образом, ** отвечает триплетному состоянию молекулы.
Найдем значения ** и **, отвечающие состояниям ** и **. В первом порядке по возмущению мы будем иметь
(25.13)
(25.14)
Раскроем первое из этих выражений. Для этого определим, как действует оператор * на **.
(25.15)
Действуя на первое слагаемое, разобьем оператор ** согласно
(25.4). Тогда
(25.16)
Действуя на второе слагаемое, воспользуемся разбиением (25.5)
(25.17)
(25.18)
Подстановка этого выражения в (25.13) дает
(25.19)
где
***
Обозначая первый из интегралов через *, а второй через *, получим
(25.20)
Аналогичным способом может быть получено выражение для **. Оно имеет вид:
(25.21)
По своему смыслу величины * и * аналогичны одноименным величинам теории атома гелия.
Три слагаемых, образующих величину *, соответственно, имеют смысл усредненной энергии кулоновского взаимодействия электронов друг с другом (первое слагаемое), а также энергии взаимодействия электрона, принадлежащего одному атому с зарядом ядра другого атома (второе и третье слагаемые). Как и в теории атома гелия, величину * называют кулоновским интегралом.
Уважаемый посетитель!
Чтобы распечатать файл, скачайте его (в формате Word).
Ссылка на скачивание - внизу страницы.