Дефектная структура катализаторов. Факторы, влияющие на ее формирование, страница 6

2.4. Влияние реакционной среды

К проблеме взаимодействия реакционной среды с поверхностью существует два подхода:

1.  Реакционная среда отжигает дефекты и катализаторы приходят в определенное одинаковое состояние, независимо от исходного состояния поверхности, определяемого условиями приготовления и предварительной подготовки [[6]]. Это утверждение основывается на анализе реакций каталитического окисления водород содержащих соединений.

2.  Реакционная среда может иметь активирующих характер, защищая имеющиеся дефекты, развивая и генерируя новые [[7]]. Катализаторы синтеза спиртов, состоящие из неактивных компонентов (оксида и карбида железа) постепенно увеличивают каталитическую активность по мере контакта с реакционной смесью.

Учитывая, что обе гипотезы базируются на рассмотрении различных классов каталитических реакций, нельзя исключить возможности зависимости того или иного типа воздействия на дефектную структуру от типа реакции и вида катализатора. В каждом конкретном случае при наличии большого числа экспериментальных данных как по каталитической активности, так и по количеству тех или иных дефектов, можно разделить по какому из вышеприведенных путей идет взаимодействие реакционной среды и дефектной структуры катализаторов.  Так, для подтверждения второго пути взаимодействия необходимо вычислить эффективную энергию активации для стационарного состояния поверхности, которая зависит не только от энергии активации собственно каталитической реакции и теплот десорбции компонентов, но и от энергии активации создания поверхностного дефекта за вычетом энергии активации его «залечивания». В случае протекания первого пути эффективная энергия активации не будет зависеть от энергии, связанной и образованием и разрушением приповерхностных дефектов.

Таким образом, выбор и подготовка соединений-предшественников, выбор условий приготовления и прокалки должен определяться предполагаемым путем взаимодействия реакционной смеси и поверхности катализатора.

Выводы

1.  В работе рассмотрены различные типы дефектов возникающие или исчезающие при влиянии температуры, мягких окислительно-восстановительных условиях, механической активации, а также влияние реакционной среды.

2.  Показано, что предварительное изучение пути взаимодействия реакционной смеси и поверхности катализатора, а также знание условий возникновения тех или иных дефектов в ходе синтеза, позволит наиболее грамотно подойти как к выбору и подготовке соединений-предшественников, условий приготовления, так и к выбору оптимальных условий прокалки.

Литература