G-резонансная спентроскопия (мессбауэрография), страница 2

          Запишем законы сохранения энергии и импульса для этого процесса в релятивистском приближении

                                                        (3.8.5,a)

                                                                    (3.8.5,б)

где . Из уравнения (8.5,б) после несложных преобразований найдем  а подставив b² в  уравнение (3.8.5,а) для энергии g-кванта Е_g можно записать: (3.8.6)

Обращаясь к конкретному примеру ядра  ⁵⁷Fe, обнаруживаем, что переход из первого возбужденного состояния в основное сопровождается излучением g-квантов с энергией Е_g = 14,4 кэВ. Поскольку для ядер железа величина mc² > l МэВ, то , а это значит, что релятивистскими эффектами можно пренебречь, т.к. b²<<1. Разлагая правую часть равенства (3.8.6) в ряд и ограничиваясь членами первого порядка малости, можно записать

                (3.8.7)

Рис. 3.8.2. Спектральная зависимость g-излучения и ее изменения, связанные с отдачей ядер: а - резонансное поглощение невозможно; б - возможно резонансное поглощение g-квантов

Величина (m₀ – m)c² есть энергия  g-кванта, излучаемого бесконечно тяжелым ядром или, что то же самое, ядром, жестко закрепленным в кристалле:

                                                        (3.8.8)

где m₀ и m - масса ядра до и после излучения кванта, w₀ - частота излучения при резонансе.

Сравнивая уравнение (3.8.7) и (3.8.8), видим, что ядро, способное двигаться, испытывает отдачу и испускает квант с энергией Е_g, которая на величину   меньше, чем Е₀. Таким образом, спектральная линия на шкале частот смещается в сторону меньших частот (рис.3.8.2).

Если теперь рассматривать не эффект испускания, а эффект поглощения, то здесь, наоборот, резонансное поглощение может возникнуть лишь в том случае, когда энергия кванта будет превышать Е₀ на величину энергии отдачи, т.е.  E_g = E₀ + R, а линия смещается по оси частот вправо (см. рис. 3.8.1).

Полная разность энергий между линиями поглощения и испускания составит

                                    (3.8.9)

Процесс резонансного поглощения возможен лишь тогда, когда линии испускания и поглощения перекрываются как на рис.3.8.2,б, а расстояние между экстремумами

В этом случае в формуле (3.8.9) 2R£ Применительно к свободным ядрам изотопа ⁵⁷Fe    Г = 10⁸ Гц (10^-7 эВ), а 2R» 4×10^-3 эВ, так что в этом случае выполняется условие  и резонансное поглощение невозможно, так как линии испускания и поглощения раздвинуты очень далеко.

Условия резонанса можно реализовать, если компенсировать энергетический сдвиг 2R между линиями испускания и поглощения за счет эффекта Доплера. Из курса общей физики известно, что, если источник и приемник излучения перемещаются относительно друг друга,  частота колебаний w_ПР, регистрируемая приемником, может быть как больше, так и меньше частоты w₀, излучаемой неподвижным источником. В формуле (3.8.10), учитывая, что скорость g-квантов равна скорости света с,

 ,                                                                  (3.8.10)

верхний знак соответствует сближению источника и приемника с относительной скоростью v, а нижний знак - удалению друг от друга.

Сближение сопровождается повышением воспринимаемой частоты, а удаление - ее понижением. Таким образом, изменяя величину v, можно добиться выполнения условий резонанса. В случае сближения вдоль одной прямой изменение частоты составит

                                                    (3.8.11)

что соответствует изменению энергии

Для выполнения условий резонансного поглощения или излучения необходимо, чтобы было DE = 2R. Следовательно, скорость взаимного перемещения источника и приемника должна составлять (из равенства )

                                                                             (3.8.12)

Для изотопа   ⁵⁷Fe величина 2R » 4×10^-3 эВ, E_g = 14,4 кэВ, соответственно v » 80 м/с. Создание и поддержание такой скорости в экспериментальной установке - непростая задача. Вместе с тем, ясно, что если величина сдвига 2R невелика, например, вследствие каких-либо химических взаимодействий, то эффект Доплера позволяет добиться смещения частоты, достаточного для реализации условий резонансного поглощения.

Сущность открытия Мессбауэра/ заключается в том, что ядра, находящиеся в кристаллической решетке, способны испускать и поглощать g-кванты, не смещаясь от w₀ и возможны резонансные эффекты, так как в первом приближении можно считать, что при вылете g-кванта из ядра импульс отдачи воспринимается не одним ядром массой m, а всем кристаллом с числом атомов N и массой M = Nm. Из формулы (3.8.9) ясно, что во столько же раз уменьшается величина 2R  и величина скорости  v (в формуле 3.8.12), необходимой для реализации резонанса.

Интенсивность несмещенной линии зависит от двух величин: от энергии g-перехода и величины среднего квадрата смещений ядра из положении равновесия в решетке. Чем меньше энергия перехода и ниже температура кристалла, тем вероятность эффекта Мессбауэра выше.

3.8.2. Экспериментальная техника ЯГРС и возможности мессбауэрографии

Эксперименты по исследованию эффекта Мессбауэра осуществляются в большинстве по схеме на поглощение в приборах, называемых ЯГР-спектрометрами.

Принципиальная схема такого спектрометра приведена на рис.3.8.2. Она включает:

Рис. 3.8.3. Принципиальная схема ЯГР-спектрометра

·  источник, представляющий собой ампулу с несколькими миллиграммами радиоактивного изотопа из ряда ⁵⁷Co, ¹¹⁹Sn, ¹²¹Sb, ¹²⁵Te, ¹⁹⁷Au;

·  поглотитель, являющийся обычно исследуемым образцом, имеющим вид таблетки диаметром 20...30 мм и толщиной 2...3 мм из воска или парафина, в котором, как в связке, находится исследуемое вещество в виде порошка;

·  детектор, регистрирующий излучение, прошедшее через поглотитель, из-за большой ширины диапазона возможных энергий g-квантов (от 1 кэВ до 0,5 МэВ) детектор в каждом случае подбирается отдельно, но обычно для диапазона энергий меньше 10 кэВ выбирают пропорциональные счетчики, а для регистрации g-квантов с E_g > 10 кэВ - сцинтилляционные детекторы;

·  запоминающее устройство, обычно это многоканальный анализатор (256 каналов), где в каждом канале регистрируется интенсивность излучения при некоторой фиксированной величине скорости поглотителя; анализатор спектра позволяет наблюдать его на экране или выводить на печать.

Разработаны комплексы, в которых одна малая ЭВМ управляет работой нескольких спектрографов. Для расчетов исследуемых эффектов также применяют, как правило, ЭВМ.

Результатом мессбауэровского эксперимента является получение спектра поглощения g-квантов в исследуемом образце - зависимость интенсивности I  излучения с известной энергией Е_g, прошедшего через образец, от скорости v  движения поглотителя. Мессбауэровская линия испускания (или поглощения) имеет настолько малую ширину Г, что достаточно придать незначительное движение источнику g-излучения или поглотителю, чтобы резонанс был полностью нарушен, или, наоборот стал возможен, если он не мог наблюдаться вследствие различий энергетических состояний ядер в кристаллах источника и поглотителя.