G-резонансная спентроскопия (мессбауэрография)

3.8. g-РЕЗОНАНСНАЯ СПЕНТРОСКОПИЯ (МЕССБАУЭРОГРАФИЯ)

Мессбауэрография является примером того, как быстро теперь завоевывают свое место в исследовательской практике новые физические явления. Со времени открытия Рудольфом Мессбауэром эффекта безотдаточного испускания и поглощения g-квантов прошло лишь около 40 лет, но литература об исследованиях и явлениях, изученных методом g-резонансной спектроскопии, насчитывает тысячи статей и монографий, разработано и серийно выпускается оборудование от простейших спектрометров до автоматизированных комплексов.

Прежде чем  рассматривать принципы и возможности мессбауэрографии, остановимся на некоторых особенностях взаимодействия g-излучения с веществом. Интенсивность гамма-излучения по мере проникновения в вещество убывает по экспоненциальному закону:  Процессы, приводящие к ослаблению, характеризуются линейным коэффициентом ослабления  m, который по смыслу в данном случае совпадает с понятием эффективного сечения атома s. Вообще под эффективным сечением процесса поглощения или рассеяния понимают такое сечение атома, проходя через которое фотон обязательно будет поглощен или рассеян.

Если этот процесс обусловлен несколькими независимыми явлениями, то коэффициент s (m) представляет собой сумму эффективных сечений s_i каждого из явлений

s =                                                                               (3.8.1)

Диапазон энергий g-квантов мессбауэровского излучения ядер занимает интервал от 1 до ~ 500 кэВ, поэтому рассмотрим лишь процессы, имеющие значительную величину эффективного сечения с атомами в этих пределах энергии квантов.

Таких процессов в основном четыре: фотоэлектрический эффект, комптоновское рассеяние, внутренняя конверсия электронов и неупругое поглощение g-квантов (рис.3.8.1).

1. Фотоэлектрический эффект - процесс, при котором фотон передает всю свою энергию какому-либо связанному с ядром электрону, в результате чего электрон вылетает с кинетической энергией Е  = Е_g - Е_связи  (Рис.3.8.1,а.). Этот процесс характеризуется эффективным сечением s_Ф и преобладает при энергиях до 500 кэВ.

Рис. 3.8.1. Процессы, происходящие при взаимодействии g-излучения с веществом: а – фотоэффект или комптоновское рассеяние, б - внутренняя конверсия электронов, в – неупругое  рассеяние g-квантов

2. Комптоновское рассеяние заключается во взаимодействии g-квантов с почти свободными валентными электронами. В результате энергия кванта уменьшается. Эффективное сечение процесса s_КТ имеет заметную величину для высокоэнергетической части g-спектра - от 100 до 500 кэВ.

3. При внутренней конверсии g-квант поглощается ядром, переводя его в возбужденное состояние (рис.3.8.1,б). Переход ядра в основное состояние может происходить не сразу, а через промежуточные состояния с меньшей энергией. Вторичный квант возбуждения величиной в десятки кэВ передается какому-либо электрону из оболочки атома, в результате чего этот электрон может оказаться выбитым из атома (процесс, аналогичный возбуждению  Оже-электронного излучения). Обозначим эффективное сечение этого процесса s_КН.

4. Возможен еще один эффективный механизм ослабления первичного пучка g-квантов. Ядро, перешедшее в возбужденное состояние после поглощения g-кванта с энергией , через некоторый промежуток времени t, называемый временем жизни возбужденного состояния, возвращается в основное состояние и при этом должно испустить g-квант с той же энергией . В системе ядро - испускаемый квант - выполняется закон сохранения импульса. Если в момент испускания g-кванта ядро может смещаться, то возникнет эффект  отдачи. Энергия g-кванта будет уменьшена на величину энергии отдачи R, зависящую от связей атома, его кинетической энергии и направления его движения. В результате вышедший g-квант будет иметь энергию `= - R и станет нерезонансным. Эффективное сечение процесса испускания g-кванта, сопровождающегося отдачей, описываемой в рамках фононной модели рождением фонона в кристаллической решетке, обозначим s_Н.

Таким образом, полное эффективное сечение поглощения g-квантов в области резонансных взаимодействий с ядрами равно сумме эффективных сечений возможных процессов, перечисленных выше:

s = s_Ф + s_КТ + s_КН + s_Н.                                                       (3.8.2)

В узкой области вблизи ядерного резонанса важны лишь процессы внутренней конверсии и неупругого рассеяния.

3.8.1. Классическая теория эффекта Мессбауэра

Физика процессов, происходящих при испускании и поглощении g-квантов без отдачи ядрами, может быть рассмотрена как на основе квантово-механических, так и на основе классических представлений. Ограничимся рассмотрением классической модели.

Из всех ядер, являющихся мессбауэровскими изотопами, ограничимся при количественных оценках изотопом  ⁵⁷Fe, так как  железо и его сплавы пока служат основными конструкционными материалами, и именно железо является часто встречающейся примесью в сырье, используемом при производстве многих строительных материалов. Именно для исследования этого изотопа используется  g-излучение широко применяемого источника ⁵⁷Со.

Любой реальный излучатель дает спектральную линию некоторой конечной ширины Г. В случае ядерного g-излучения конечная ширина линии Г_я возникает вследствие конечного времени перехода ядра из возбужденного состояния в основное и определяется из соотношения неопределенностей  

                                                                                            (3.8.3)

          Здесь Г - ширина линии гамма-излучения,  соответствует неопределенности в энергии DЕ, а t - среднее время жизни возбужденного состояния ядра, соответствует неопределенности во времени Dt. Величина t варьируется довольно широко для различных мессбауэровских изотопов - от 44с для ¹⁰⁷Ag до 1,4×10^-9с (⁵⁷Fe), поэтому и величина   может колебаться в пределах от 10^-17 до 10^-7 эВ. В спектре ширину линии обычно измеряют на половине высоты соответствующего пика.

          Возвращение ядер из возбужденного состояния в основное может происходить путем реализации двух конкурирующих процессов - радиационного высвечивания (т.е. испусканием g-кванта) и конверсионно (т.е. испусканием электрона конверсии). Соответственно, полную ширину линии Г можно представить как сумму Г_g и Г_е:

          Г = Г_g  + Г_е.                                                                             (3.8.4)

          В мессбауэрографии обе эти доли излучения регистрируются отдельно, причем методика регистрации конверсионных электронов используется гораздо реже, чем регистрация g-квантов, для которой разработаны надежные полупроводниковые детекторы.

          Рассмотрим теперь реальные физические процессы, происходящие при резонансном испускании и поглощении g-излучения ядрами. Пусть ядро в начальный момент t покоилось, но было способно перемещаться в пространстве. Согласно закону сохранения импульса ядро в момент вылета g-кванта с энергией  и импульсом  начнет двигаться в противоположную сторону со скоростью `v (в начальный момент ядро имеет массу m<sub>0</sub> и скорость  `v = 0 в соответствующим образом выбранной системе координат). После процесса масса ядра уменьшится до величины m, но зато появится квант с энергией E_g =.