Нелинейно-оптические процессы в доменных структурах тетрабората стронция

УДК 535.32/58

НЕЛИНЕЙНО-ОПТИЧЕСКИЕ ПРОЦЕССЫ В ДОМЕННЫХ СТРУКТУРАХ ТЕТРАБОРАТА СТРОНЦИЯ

А. C. Александровский*^,**, А. М. Вьюнышев*, И. Е. Шахура**,

А. И. Зайцев*, А. В. Замков*

*Институт физики им Л. В. Киренского СО РАН, 660036 Красноярск, Россия

**Сибирский Федеральный университет, 660041 Красноярск, Россия

E-mail: aleksandrovsky@kirensky.ru

Реферат: Исследован случайный квазисинхронизм в нерегулярной доменной структуре тетрабората стронция при нелинейно-оптической генерации излучения на 266 нм. Определен фактор увеличения эффективности генерации второй гармоники за счет случайного квазифазового синхронизма. Рассчитаны спектральные зависимости генерации второй гармоники и показана возможность оптимизации ее эффективности при фиксированной длине волны накачки за счет поворота доменной структуры.

PACS: 42.70.Mp, 42.25.Dd, 42.65.Ky, 77.80.Dj

Известные способы эффективной генерации излучения предполагают выполнение условия фазового синхронизма, которое заключается в равенстве фазовых скоростей взаимодействующих волн в нелинейной среде. Однако в силу определенных ограничений последнее не всегда возможно. Эффективное преобразование также может быть достигнуто посредством квазифазового синхронизма [1] в регулярных доменных структурах, представляющих собой чередующиеся области с противоположно ориентированным вектором статической поляризации. Однако изготовление структур со строгой периодичностью сопряжено с определенными трудностями. Вопрос об отклонении реальных доменных структур от совершенных, в которых реализуется квазифазовый синхронизм, был рассмотрен в [2]. Анализ показал, что различного рода отклонения приводят к фазовому рассогласованию, что критически сказывается на эффективности преобразования. В работе [3] было предсказано, что в достаточно сильно разупорядоченных доменных структурах эффективность преобразования линейно растет с толщиной образца, в отличие от квадратичного роста, характерного для структур, в которых реализован точный квазифазовый синхронизм. Подтверждение этого факта было экспериментально продемонстрировано на примере поликристаллического образца ZnSe, с доменами, толщина которых несколько отличались от среднего значения, равного длине когерентности [4]. Теоретическое рассмотрение структур с высокой степенью разупорядочности, когда размер отдельных доменов отличался в соответствии с распределением Гаусса на 1, 10 и 32% от среднего, в общем случае равного длине когерентности, также приводит к аналогичным выводам [5]. Тип синхронизма, реализуемый в таких нерегулярных доменных структурах, получил название случайного квазифазового синхронизма.

Обнаруженные недавно доменные структуры в кристаллах тетрабората стронция (SBO) [6] характеризуются более высокой степенью разупорядочности в сравнении со структурами, рассмотренными в работах [4,5]. В данной работе приводятся результаты экспериментальных исследований коллинеарной генерации второй гармоники с помощью нерегулярных доменных структур SBO, а также их расчетные спектральные характеристики.

Тетраборат стронция привлекает внимание в качестве нелинейно-оптического материала, благодаря уникальному сочетанию свойств; его область прозрачности ограничена 125 нм в ультрафиолетовой области спектра [7] на фоне относительно высоких значений нелинейной восприимчивости [7,8]. Кроме того, SBO имеет высокий порог оптического пробоя [9], что делает его пригодным для нелинейно-оптического преобразования фемтосекундных импульсов. Несмотря на весьма малое двупреломление, в SBO была реализована ГВГ фемтосекундных импульсов [7] в отсутствие фазового синхронизма. Для создания регулярных доменных структур используются сегнетоэлектрические кристаллы. На сегодняшний день отсутствуют данные, подтверждающие наличие сегнетоэлектрических свойств у SBO. Несмотря на это, в процессе роста в кристаллах SBO образуются нерегулярные доменные структуры пригодные для нелинейно-оптического преобразования [8]. Исследуемый образец содержит доменные структуры с высокой степенью упорядоченности вдоль кристаллографических осей b и c, но сильно разупорядоченные вдоль кристаллографической оси a. Участок доменной структуры, выявленный с помощью химического травления, представлен на рис. 1.

Явление случайного квазифазового синхронизма наблюдается при распространении излучения накачки через нерегулярную доменную структуру исследуемого образца SBO в направлении кристаллографической оси a. Используя подход, развитый в работах [4,5] суммарная амплитуда поля генерируемого отдельными доменами может быть вычислена с помощью выражения:

, (1)

где  - толщина отдельного домена,  его нелинейная восприимчивость второго порядка,  - внутренний угол поворота доменной структуры,  - волновой вектор фазового рассогласования, учитывающий анизотропию показателей преломления.

При преобразовании излучения с фиксированной длиной волны может оказаться, что интерференция вкладов всех доменов в генерируемое поле является полностью деструктивной, как показано на рисунке 2 при соответствующей длине волны 791 нм. В этом случае, поворотом кристалла можно модифицировать спектральную зависимость, так что на требуемой длине волны появится максимум.

Теоретически это преобразование можно описать с использованием модифицированной формулы (1):

               (2)

где  – внутренний угол, – фактор огибающей, который для SBO вычисляется по формуле:

,          (3)

где  – внешний угол, , , .

Фактор огибающей (3) учитывает угловую зависимость коэффициентов преломления в анизотропном кристалле, угловое изменение нелинейных коэффициентов и угловую зависимость коэффициентов Френелевского отражения. В общем случае вычисление этого фактора представляет собой весьма сложную задачу. Однако мы воспользовались тем, что по нашим данным доменные стенки являются весьма тонкими (см. Рис.1), и с точки зрения линейных оптических коэффициентов, доменную структуру можно считать однородной. В таком случае мы воспользовались формулой для фактора огибающей, полученной для однородного кристалла класса симметрии mm2 [10].

На рис. 2 приведены результаты расчета генерации второй гармоники излучения, лежащего вблизи максимума перестроечной кривой титан-сапфирового лазера. Из рисунка видно, что при соответствующем подборе угла поворота интерференция вкладов доменов может смениться с полностью деструктивной на более конструктивную. При малых углах поворота наблюдается, как правило, сдвиг спектральной зависимости, но в общем случае возможен одновременный сдвиг и изменение формы спектральной кривой. Таким образом, представляет интерес изучение угловых зависимостей случайного квзифазового синхронизма.