Определение величин изменения энтальпии и энтропии для процесса таутомерной изомеризации ацетилацетона, страница 2

Сигналы ядер в спектре ЯМР имеют разную структуру. Причиной является  косвенное ядерное спин-спиновое взаимодействие. Наблюдается оно только для близко расположенных ядер, так как быстро затухает с увеличением расстояния между взаимодействующими ядрами. Химически эквивалентные атомы в спектре ЯМР неразличимы – их сигналы совпадают по частоте и “суммируются”. Поэтому в ПМР спектре ацетона H3C-C(O)-CH3 наблюдают одну линию (синглет, s). В ПМР спектре диэтилового эфира H3C-CH2-CO-CH2-CH3 видны два сигнала, соответствующие метиленовой CH2 и метильной CH3 группам, но эти сигналы имеют более сложную структуру за счёт спин-спинового взаимодействия. Метиленовой группе соответствует триплет с интенсивностями пиков 1:2:1, а метильной – квартет с интенсивностями 1:3:3:1. Центры тяжестей мультиплетов соответствуют величинам химических сдвигов данных групп.

При спин-спиновом взаимодействии каждый уровень дополнительно расщепляется на 2n подуровней, где n – число “магнитных” атомов в соседней группе. Вырождение в случае эквивалентных ядер приводит к снижению величины расщепления до (n+1). Если ядро расщепляется только на одной группе ядер, то отношения интенсивностей задаются биномиальными коэффициентами. 

Спин-спиновое взаимодействие характеризуется константой J, определяющей расстояние между линиями мультиплета. Оно одинаково для обеих взаимодействующих групп и может быть получено из спектра. Константу J обычно измеряют в герцах.

В условиях отсутствия насыщения для всех линий спектра относительная интенсивность линии спектра ПМР не зависит от величины приложенного магнитного поля H и определяется только соотношением чисел ядер, дающих такие сигналы. Этот факт позволяет говорить не только о качественном, но и о количественном анализе. Как правило, определяют отношение площадей под линиями поглощения. Для этого ЯМР-спектрометры снабжают интеграторами, дающими возможность получить численное соответствие площади под кривой.

Устройство ПМР-спектрометра.

Обычно в качестве источника магнитного поля используют электромагнит. Величина магнитного поля для ЯМР определяется конкретным назначением ЯМР-спектрометра. В работе используется спектрометр “TESLA BS-467”, создающий в зазоре поле около 1,4 Т, что соответствует частоте резонанса порядка 60 МГц.

Так как ничего идеального в мире не бывает, то необходимо применять многоступенчатую стабилизацию для сглаживания неоднородностей магнитного поля. Их величина может достигать значений около 10-6 величины H0, что на 2-3 порядка превосходит естественную ширину линии ЯМР. Кроме того, неоднородности магнитного поля обычно непостоянны во времени.

Для стабилизации используют систему корректирующих катушек, расположенных на пластинах в зазоре электромагнита. Катушки обладают определённой геометрией для создания градиентов магнитного поля в выделенном направлении. Оптимальная установка коррекции обычно поддерживается автоматически.

Существуют несколько этапов стабилизации. Сначала происходит стабилизация тока через электромагнит, с которой сопряжена стабилизация магнитного потока. Кроме того, применяют ещё систему внешней и внутренней протонной стабилизации, основанной на явлении ЯМР. Спектрометр оснащён двумя независимыми каналами: внутренним для снятия спектра и внутренней протонной стабилизации и внешним для внешней протонной стабилизации. Сигнальный канал, через который осуществляют управление, является частью внутреннего канала.

Внешняя и внутренняя протонная стабилизация регистрируют отклонения от условий резонанса. В случае ошибки на корректирующие катушки подаётся сигнал. Для внутренней протонной стабилизации обычно используют сигнал эталона, а для внешней протонной стабилизации – сигнал воды, находящейся в датчике спектрометра. Для точного измерения химических сдвигов необходимо применение внутренней стабилизации.

Образец в ампуле помещают в катушку, заключённую между полюсами электромагнита. Ось катушки перпендикулярна направлению магнитного поля H. В катушке ВЧ генератором создают переменное магнитное поле. При поглощении электромагнитного излучения с частотой 60 МГц эквивалентное сопротивление катушки изменяется, что фиксируют посредством детектора, усиливают сигнал и передают его на самописец. При изменении положения каретки самописца происходит некоторое изменение  магнитного поля. При последовательном ходе процесса становится возможной регистрация всего диапазона частот в некотором заданном интервале, причём самописец фиксирует все частоты поглощения анализируемого образца.