Резонансы двухфотонного поглощения без доплеровского уширения. Нестационарная нелинейная лазерная спектроскопия. Оптические уравнения Блоха

Страницы работы

Фрагмент текста работы

Резонансы двухфотонного поглощения без доплеровского уширения.

Как обычно поступают в нелинейной лазерной спектроскопии, рассмотрим неоднородно уширенные линии спектральных переходов Γ << kU .  Рассмотрим следующую схему уровней энергии.

 

Пусть переходы 1→ 2 и 2 →3 разрешены в дипольном приближении. Как показывает теория, в таком случае переход 1→ 3 обязательно запрещен. То есть

p12 ≠ 0

           p23 ≠ 0.

p13 = 0

Пусть лазерное излучение имеет такую частоту ω, что энергия двух фотонов 2ℏω примерно равна энергии перехода с 1-го уровня на 3-й:

            2ωω31kU , где k = 2λπ — волновое число, U = 2k TmБ       — наиболее вероятная скорость молекул газа.

Пусть уровень энергии 2 находится близко к середине между уровнями 1 и 3, но различие гораздо больше доплеровской ширины линий:

ω31 −ω21>> kU .

2

В эксперименте регистрируется мощность спонтанного излучения на переходе 3→ 4.

          Оптическая схема эксперимента.

 

В эксперименте получают следующую зависимость интенсивности на приемнике света от частоты генерации.

 

          Качественное объяснение вида зависимости.

Сигнал состоит из двух контуров: узкого высокого и низкого широкого.  Если два фотона поглощаются из встречных световых волн, то в системе отсчета молекулы частоты фотонов будут иметь значения (ω− kVz ) и (ω+ kVz ). Тогда из баланса энергии получим:

          (ω− kVz ) + (ω+ kVz ) = ℏω31        =>

ω= — узкий по частоте лазера ω сигнал; Vz — любое, то есть в формировании сигнала участвуют молекулы со всеми возможными скоростями, поэтому сигнал имеет большую амплитуду.

Если два фотона поглощаются из одной световой волны, то из баланса энергии в системе отсчета молекулы получим:

          2(ω− kVz ) = ℏω31                            =>

 ω — любое, следовательно, сигнал — широкий контур; Vz = 2ωω−  31 , то

2k есть в формировании сигнала на каждой частоте ω участвует небольшой набор молекул с фиксированной лучевой скоростью, следовательно, сигнал имеет малую амплитуду.

          Количественное описание.

Рассмотрим уравнение Неймана для матрицы плотности ρ:  iℏρ ρɺˆ = Hˆ , ˆ,  где Hˆ = Hˆ 0 ( p E tˆ, ( )) = Hˆ 0 pE tˆ ( ) — оператор Гамильтона, Hˆ0 — невозмущенный световым полем оператор Гамильтона, pˆ — оператор дипольного момента молекулы, E t( ) — напряженность светового поля, pˆ — оператор проекции дипольного момента молекулы на единичный вектор поляризации световой волны.

Пусть для простоты встречные световые волны имеют одинаковую вещественную амплитуду E0, тогда

         ( )  (    )

                            ω ω1' = − kVz

          Здесь                     

                             ω ω'2 = + kVz

Возьмем уравнение Неймана  iℏρɺˆ = Hˆ 0 pE tˆ ( ),ρˆ

и раскроем коммутатор  iℏρ ρ ρɺˆ = Hˆ0 ˆ − ˆHˆ0 E t( )⋅( pˆρ ρˆ − ˆ pˆ).

Подставим в это уравнение матрицы операторов в представлении собственных функций невозмущенного оператора Гамильтона Hˆ0.

           Матрица плотности будет иметь вид произвольной эрмитовской матрицы:

ρ ρ ρ11 12 13   ρ ρ ρ ρˆ =  21 22 23, где ρ ρik = ki* . ρ ρ ρ31 32 33 

Невозмущенный оператор Гамильтона примет в этом представлении диагональный вид:

                            E1       0      0 

         Hˆ0 =  0   E2      0 .

                           0    0    E3

          Оператор проекции дипольного момента перехода на единичный вектор поляризации       световой     волны, наоборот, имеет          нулевые диагональные элементы:

 0  pˆ =  p21

0

p12 0 p32

0 

p23.

0 

           Здесь учтено, что p13 = p31 = 0.

Матричные элементы оператора имеют следующий вид:  pnk = ∫ψn* ⋅( p e, )⋅ψk dV ,

            где p = q ri i — дипольный момент молекулы, e — единичный вектор

i

поляризации световой волны.

               Выберем фазы собственных функций ψ1 и ψ3 невозмущенного оператора

Гамильтона так, чтобы все матричные элементы проекции дипольного момента

p12 = p21

были вещественными  , тогда p23 = p32

 0  pˆ =  p12

 0

p12 0 p23

0 

p23 — оператор проекции дипольного момента на

0 

единичный вектор поляризации световой волны.

Подставим матрицы операторов Hˆ0,ρˆ, pˆ в уравнение iℏρ ρ ρɺˆ = Hˆ0 ˆ − ˆHˆ0 E t( )⋅( pˆρ ρˆ − ˆ pˆ), перемножим матрицы, добавим феноменологическое затухание и накачку, и получим:

              ρ γρ γρɺ11 + 1                 11 0 −i p E t12( )(ρ ρ12 −   21)

                                              = 1   11

                        ρ γρ γρɺ                  +                                 = 0 + i p E t12 ( )(ρ ρ12 − 21) −i p E t23 ( )(ρ ρ23 − 32 )

                 22        2   22       2   22             ℏ                             ℏ

                     ρ γρ γρ+                     = + p E t( )(ρ ρ−         )

                                                        

                                                                                                                  .

            ρ ωρɺ21 + i 21 21 + Γ12ρ21 = i p E t12 ( )(ρ ρ11 − 22 ) + i p E t23 ( )ρ31

                                                             ℏ                             ℏ

        ρ ωρɺ31 + i 31 31 + Γ13ρ31 = i p E t23( )ρ21 −i p E t12( )ρ32

           ρɺ32 + ωρ                p E t( )(ρ ρ22 − 33 ) −i p E t12( )ρ31

                                  i 32    32 + Γ23ρ32 = i 23

          Далее нужно выполнить два пункта:

          1). Решить уравнения и найти ρ33 .

+∞

            2). Взять интеграл Iω34 ~ =                              ⋅                                            N       Vz dVz . Здесь γ340 — частота спонтанных переходов с уровня энергии 3 на уровень 4.

Для упрощения решения системы уравнений нужно учитывать принятые приближения: Γ << kU

2ωω−≈ kU

                       .

                 ωω− 21>> kU

               ωω− 32>> kU

Чтобы решение не было слишком громоздким, будем считать, что ρ ρ220 = 330 = 0.

Будем искать стационарное решение системы:

Похожие материалы

Информация о работе

Предмет:
Физика
Тип:
Конспекты лекций
Размер файла:
210 Kb
Скачали:
0